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结业论文:载体官能团对负载型铁钯双金属复原水中硝酸根特性的影响

宣布时刻:2018-10-15 18:14:40
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结业论文:载体官能团对负载型铁钯双金属复原水中硝酸根特性的影响

摘 要 本研讨以Fe / Pd纳米粒子负载不同树脂在硝酸盐复原过程中对氮的挑选性和活性的影响。成果显现,硝酸盐被复原过程中载体起侧重要作用,不同的载体具有不同的催化活性和挑选性。不同外表官能团和树脂载体的吸附亲和力对Fe / Pd颗粒的活性和挑选性也有重要影响。成果标明,以螯合树脂( DOW 3N )为载体可以取得较高的硝酸盐去除率和N2挑选性。D201对硝酸盐的吸附亲和力过高,而D001对硝酸盐的吸附亲和力过低,N2挑选性极低。
关键词:硝酸盐复原;铁/钯纳米颗粒;树脂;载体效应

Fe-Pd Bimetallic Composites Supported by Resins for Nitrate Reduction Rate and Selectivity: Role of Surface Functional Groups
Abstract The effect of support on the activity and selectivity to nitrogen of Fe/Pd nanoparticles supported on various resins in nitrate reduction was studied. It was observed that the support played an important role in nitrate reduction and that different supports lead to different catalytic activities and selectivities. The different surface functional groups and adsorption affinity of resin supports also have important effects on the activity and selectivity of Fe/Pd particles. It can be concluded that the moderate nitrate adsorption affinity with chelating resin (DOW 3N) had higher N2 selectivity. However, D201 and D001, which had too high adsorption affinity and too low adsorption affinity for nitrate, had no reliable N2 selectivity.
Keywords nitrate reduction; Fe/Pd nanoparticles; resin; support effect


前 言
跟着氮肥用量的添加以及日子和工业废水的排放,硝酸盐污染已引起饮用水水源的广泛重视。硝酸盐可引起婴儿蓝婴综合征(高铁血红蛋白血症)和潜在的致癌亚硝胺的构成[1]。世界卫生组织将饮用水硝酸盐的最高污染水平定为10 mg·L - 1 [NO3 - N ]。并现已开发了多种技能来处理被硝酸盐污染的水[2]。运用铁基双金属纳米颗粒复原硝酸盐技能现已进行了广泛的研讨[3,4]。负载型双金属纳米颗粒可以有效地复原硝酸盐。亚硝酸盐是硝酸盐复原的中心产品,硝酸盐终究被复原为氨氮。现在的研讨提出以Pd作为第二金属时显现出较高的活性和N2挑选性[5,6]。据报道,在碱性溶液( pH = 7.5 - 8.5 )中运用ZVI堆积的双金属Pd和铜[7]取得30%的N2挑选性。从前的研讨标明,在催化剂外表上亚硝酸盐的构成和进一步复原是进步氮气挑选性的关键步骤[8,9]。研讨标明,制备办法[10]、金属组分[8]、金属纳米颗粒[11]、载体[12-14]、反响条件[8,15,16]等对硝酸盐复原的活性和挑选性都有很大影响。在这些要素中,因为对催化剂活性灵敏的重金属-载体相互作用,载体是复原硝酸盐的重要要素[11,14]。现已标明,催化剂载体可以经过直接参与催化或改动金属颗粒[17-19]的电子性质而对反响发生直接影响。载体可以经过影响载体外表上的催化金属的密度、尺度和形状而直接影响其活性和挑选性。载体的孔结构、外表积、结晶特征和外表化学特性对金属纳米粒子的催化行为有很大影响。即便在不同的载体上负载相同的双金属纳米颗粒,催化活性也会不同[20,21,22,23]。据报道,运用低外表积和大孔结构的载体可以取得更高的氮气挑选性[19]。因而,挑选适宜的催化剂载体对硝酸盐的催化复原具有重要意义。常用的载体有活性炭、沸石、多孔二氧化硅、粘土矿藏和聚合树脂等。因为化学稳定性和巩固的机械强度,聚合物树脂已被证明是金属和金属氧化物纳米颗粒的优秀载体[24]。现在关于聚合物树脂的外表化学性质对NZVI [25]的构成和功能的影响的研讨还较少。因而,本论文侧重研讨树脂载体对Fe - Pd双金属纳米粒子活性和挑选性影响。
为了进一步研讨高分子树脂外表化学性质对NZVI复原硝酸盐活性和挑选性的影响,本论文将Fe - Pd双金属纳米粒子负载在螯合树脂( DOW 3N )、阳离子沟通树脂D001和阴离子沟通树脂D201等几种具有不同外表官能团的高分子树脂上。对负载在三种聚合物树脂上的纳米粒子的尺度和描摹进行了表征。研讨了聚合物树脂外表化学性质对Fe - Pd双金属纳米粒子复原行为的影响,特别是对氮气的挑选性的影响。
1试验部分
1.1试剂与仪器


试剂称号 化学式 纯度 出产公司
盐酸
氢氧化钠
硫酸铁
六水合氯化铁
氯化钯
四氯钯酸钠
硼氢化钠
硝酸钠 HCl
NaOH
Fe2 ( SO4)3
FeCl3·6H2O
PdCl2
Na2PdCl4
NaHB4
NaNO3 剖析纯
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剖析纯 我国南京化学试剂有限公司
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表1.1首要试剂

仪器称号 来历
真空干燥箱
精细电动搅拌器
数显恒温水浴锅
就精细电子天平
恒温大容量振荡器
离子色谱
ASAP 2010
扫描电子显微镜-能谱仪 上海—恒科仪器有限公司
江苏金坛市中大仪器厂
杭州大卫科教仪器有限公司
上海精科天美科学仪器有限公司
姑苏培英试验设备有限公司
Dionex ICS1000
Micromeritics Instrument Co, USA
S-3400N II, Japan
表1.2 首要仪器
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