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毕业论文:载体官能团对负载型铁钯双金属还原水中硝酸根特性的影响

发表时间:2018-10-15 18:14:40
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毕业论文:载体官能团对负载型铁钯双金属还原水中硝酸根特性的影响

摘 要 本研究以Fe / Pd纳米粒子负载不同树脂在硝酸盐还原过程中对氮的选择性和活性的影响。结果显示,硝酸盐被还原过程中载体起着重要作用,不同的载体具有不同的催化活性和选择性。不同表面官能团和树脂载体的吸附亲和力对Fe / Pd颗粒的活性和选择性也有重要影响。结果表明,以螯合树脂( DOW 3N )为载体能够获得较高的硝酸盐去除率和N2选择性。D201对硝酸盐的吸附亲和力过高,而D001对硝酸盐的吸附亲和力过低,N2选择性极低。
关键词:硝酸盐还原;铁/钯纳米颗粒;树脂;载体效应

Fe-Pd Bimetallic Composites Supported by Resins for Nitrate Reduction Rate and Selectivity: Role of Surface Functional Groups
Abstract The effect of support on the activity and selectivity to nitrogen of Fe/Pd nanoparticles supported on various resins in nitrate reduction was studied. It was observed that the support played an important role in nitrate reduction and that different supports lead to different catalytic activities and selectivities. The different surface functional groups and adsorption affinity of resin supports also have important effects on the activity and selectivity of Fe/Pd particles. It can be concluded that the moderate nitrate adsorption affinity with chelating resin (DOW 3N) had higher N2 selectivity. However, D201 and D001, which had too high adsorption affinity and too low adsorption affinity for nitrate, had no reliable N2 selectivity.
Keywords nitrate reduction; Fe/Pd nanoparticles; resin; support effect


前 言
随着氮肥用量的增加以及生活和工业废水的排放,硝酸盐污染已引起饮用水水源的广泛关注。硝酸盐可引起婴儿蓝婴综合征(高铁血红蛋白血症)和潜在的致癌亚硝胺的形成[1]。世界卫生组织将饮用水硝酸盐的最高污染水平定为10 mg·L - 1 [NO3 - N ]。并已经开发了多种技术来处理被硝酸盐污染的水[2]。使用铁基双金属纳米颗粒还原硝酸盐技术已经进行了广泛的研究[3,4]。负载型双金属纳米颗粒可以有效地还原硝酸盐。亚硝酸盐是硝酸盐还原的中间产物,硝酸盐最终被还原为氨氮。目前的研究提出以Pd作为第二金属时显示出较高的活性和N2选择性[5,6]。据报道,在碱性溶液( pH = 7.5 - 8.5 )中使用ZVI沉积的双金属Pd和铜[7]获得30%的N2选择性。先前的研究表明,在催化剂表面上亚硝酸盐的形成和进一步还原是提高氮气选择性的关键步骤[8,9]。研究表明,制备方法[10]、金属组分[8]、金属纳米颗粒[11]、载体[12-14]、反应条件[8,15,16]等对硝酸盐还原的活性和选择性都有很大影响。在这些因素中,由于对催化剂活性敏感的重金属-载体相互作用,载体是还原硝酸盐的重要因素[11,14]。已经表明,催化剂载体可以通过直接参与催化或改变金属颗粒[17-19]的电子性质而对反应产生直接影响。载体可以通过影响载体表面上的催化金属的密度、尺寸和形态而直接影响其活性和选择性。载体的孔结构、表面积、结晶特征和表面化学特性对金属纳米粒子的催化行为有很大影响。即使在不同的载体上负载相同的双金属纳米颗粒,催化活性也会不同[20,21,22,23]。据报道,使用低表面积和大孔结构的载体能够获得更高的氮气选择性[19]。因此,选择合适的催化剂载体对硝酸盐的催化还原具有重要意义。常用的载体有活性炭、沸石、多孔二氧化硅、粘土矿物和聚合树脂等。由于化学稳定性和坚固的机械强度,聚合物树脂已被证明是金属和金属氧化物纳米颗粒的优良载体[24]。目前关于聚合物树脂的表面化学性质对NZVI [25]的形成和性能的影响的研究还较少。因此,本论文着重研究树脂载体对Fe - Pd双金属纳米粒子活性和选择性影响。
为了进一步研究高分子树脂表面化学性质对NZVI还原硝酸盐活性和选择性的影响,本论文将Fe - Pd双金属纳米粒子负载在螯合树脂( DOW 3N )、阳离子交换树脂D001和阴离子交换树脂D201等几种具有不同表面官能团的高分子树脂上。对负载在三种聚合物树脂上的纳米粒子的尺寸和形貌进行了表征。研究了聚合物树脂表面化学性质对Fe - Pd双金属纳米粒子还原行为的影响,特别是对氮气的选择性的影响。
1实验部分
1.1试剂与仪器


试剂名称 化学式 纯度 生产公司
盐酸
氢氧化钠
硫酸铁
六水合氯化铁
氯化钯
四氯钯酸钠
硼氢化钠
硝酸钠 HCl
NaOH
Fe2 ( SO4)3
FeCl3·6H2O
PdCl2
Na2PdCl4
NaHB4
NaNO3 分析纯
分析纯
分析纯
分析纯
分析纯
分析纯
分析纯
分析纯 中国南京化学试剂有限公司
中国南京化学试剂有限公司
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表1.1主要试剂

仪器名称 来源
真空干燥箱
精密电动搅拌器
数显恒温水浴锅
就精密电子天平
恒温大容量振荡器
离子色谱
ASAP 2010
扫描电子显微镜-能谱仪 上海—恒科仪器有限公司
江苏金坛市中大仪器厂
杭州大卫科教仪器有限公司
上海精科天美科学仪器有限公司
苏州培英实验设备有限公司
Dionex ICS1000
Micromeritics Instrument Co, USA
S-3400N II, Japan
表1.2 主要仪器
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